天津科技大学化工与材料学院在生物质衍生醛电催化膜加氢研究领域取得新进展

近日，我校化工与材料学院在生物质衍生醛电催化膜加氢研究领域取得新进展，相关研究成果以“Highly Selective Electrocatalytic Hydrogenation of Biomass-DerivedAldehydes to Alcohols over a One-Dimensional Sulfur-Doped TiO2Nanocatalyst”为题，发表在美国化学会旗下的绿色化学化工领域国际知名期刊《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》，并被选为当期正封面文章（图1）。天津科技大学为文章第一作者和通讯作者单位，化工与材料学院2025届博士研究生殷昭慧为第一作者，尹振教授、罗兰副教授及生物基纤维材料全国重点实验室程博闻教授为共同通讯作者。

图1. 电催化膜反应器以及香草醛加氢示意图（左）；当期正封面（右）.

电催化加氢可利用风能和太阳能等可再生能源，并以水为氢源，反应条件温和，因此在高附加值化学品的绿色合成领域受到广泛关注。针对生物质衍生醛电催化加氢过程中析氢反应严重、产物选择性难调控等关键问题，该研究团队基于前期电催化膜和膜反应器的研究基础，通过原位负载策略，设计Ti基微滤膜电极，以此为阴极，构建电催化膜反应器。结合电催化膜反应器的反应-传质强化协同作用，实现了生物质衍生醛到醇的高效转化（图1）。

该工作基于一维TiO2催化剂，通过硫掺杂，实现二氧化钛纳米催化剂的负载和催化性能调控（图2），以香草醛（VAN）选择性加氢制香草醇（VAL）为模型反应，在中性条件下实现了VAN的高转化率（90.2%）和VAL的高选择性（>99%）（图3）。

图2.S-TiO2/Ti膜电极形貌表征.

图3.香草醛在S-TiO2/Ti膜电极上的加氢机理

研究表明，硫掺杂可以增强催化剂的导电性，同时促进VAL的脱附，因而显著提升TiO2的催化性能。淬灭实验结果证实，VAL的高选择性源于质子耦合电子转移（PCET）机制的主导作用，有效抑制了析氢和过度还原副反应（图3）。此外，S-TiO2/Ti膜电极和膜反应器对糠醛、苯甲醛及肉桂醛等多种生物质衍生醛类底物加氢反应均表现出普适性，目标醇的选择性均>80%。该电极在6次循环后仍保持60%的VAN转化率和>95%的VAL选择性，展现出优异的稳定性。

该工作首次实现电催化膜电极和膜反应器在电催化加氢领域中的应用，为醇类等精细化学品的合成提供了绿色且高效的途径。同时，该研究也为生物质催化转化和利用提供了一种低成本、高效且可持续的连续流技术，为中性介质中基于PCET机制的高选择性电催化加氢体系设计奠定了理论基础。

链接如下：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.5c04866

编辑：田珺  张晓飞